他的博士論文在1968年完成後，麥倫·舒爾斯在麻薩諸塞州史隆管理學院從事研究。他在這裡認識當時擔任理特諮詢顧問公司（Arthur D. Little）顧問的費雪·布萊克（Fischer Black）與羅伯特·C·默頓（他在1970年進入麻省理工學院）。在接下來的幾年當中，麥倫·舒爾斯與布萊克和莫頓進行資產定價的開創性研究，包括他們著名的選擇權定價模型。同時，麥倫·舒爾斯也與邁克·簡森及莫頓·米勒繼續學術上的合作。他在1973年決定搬到芝加哥大學布斯商學院（University of Chicago Booth School of Business），希望與費雪·布萊克、尤金·法馬及莫頓·米勒可以密切合作。他在1972年於芝加哥取得著名的學術地位，雖然兩年後他就搬到麻省理工學院。麥倫·舒爾斯在芝加哥研究期間，也開始跟證券價格研究中心（Center for Research in Security Prices）緊密合作，幫助開發和分析其著名的股市數據資料庫。
麥倫·舒爾斯在1990年決定更直接地介入金融市場，他進入所羅門兄弟擔任一位特殊顧問，然後成為固定收入金融衍生商品小組的總經理。他在1994年與幾位同事合作，包括所羅門兄弟前副主席及債券交易主管約翰·梅里韋瑟（John Meriwether）和他未來的諾貝爾獎共同得獎人羅伯特 C.默頓，並共同創建被稱為長期資本管理公司（Long Term Capital Management）的對沖基金。這個基金以10億美元的投資資本開始運作，在第一年極為成功，年平均報酬率超過40%。然而隨著1997年的東亞金融危機和1998年的俄羅斯金融危機爆發，高槓桿基金在1998年不到4個月的時間內損失46億美元並導致破產，成為投資事業潛在風險最突出的例子。
