碳化物燃料

碳化物燃料是指(U,Pu)C陶瓷型燃料。碳化物燃料具有較高的金屬原子密度和熱導率(UC的熱導率約為UO2的五倍),在快堆中使用碳化物燃料可以得到更高的增殖比和功率密度。

碳化物燃料芯塊的製造,碳化物燃料的性質,
碳化物是早期被公認的最具吸引力的快增殖堆燃料,因此對其製造技術、性質和堆內行為的研究都取得了較大的進展,到了20世紀80年代中,儘管對碳化物燃料的使用性能尚未做出滿意的評價,但一種(U0.3Pu0.7)C陶瓷燃料在快中子增殖試驗堆(FBTR)中得到了使用。

碳化物燃料芯塊的製造

碳化物燃料芯塊有兩類:用Na作為間隙傳熱介質(稱為Na結合)的高密度(98%T.D)芯塊和用He作為間隙傳熱介質(稱為He結合)的低密度(80% T.D~85% T.D)芯塊。
碳化物燃料芯塊的製造主要包括制粉、壓制和燒結三步。
1)制粉。碳化鈾粉末可用細的鈾粉與石墨粉在電弧爐內直接反應得到,也可以先在氫氣中經200~600℃溫度範圍循環加熱知趣氫化鈾粉,然後與碳反應製得。在商業上多以成熟的氧化物工藝為基礎,用碳熱還原法生產碳化鈾。
碳熱還原是製取UC或MC粉末的一種最簡單的工藝。把UO2或(U,Pu)O2粉末與炭黑或石墨粉混合或壓製成坯塊後,在1500~1600℃流動氬氣或真空中發生以下反應:
UO2+PuO2+3C→(U,Pu)C+2CO2
2)芯塊製造。在(U,Pu)C粉末中加粘結劑和助燒劑(如鎳),經均勻混合、制粒後,在170MPa壓力下壓製成形,然後在低溫下用惰性氣體除去粘結劑和潤滑劑,再升溫到1500℃,燒結2~3小時即可。需要時可用無心磨床磨削,經尺寸檢查合格後裝棒。

碳化物燃料的性質

1)晶格缺陷和擴散。UC具有共價鍵和金屬鍵同時作用的混合化學鍵,其晶體結構是由大的鈾原子構建密排FCC框架,小的碳原子占據其八面體間隙而成。該結構中最重要的本徵缺陷是分子空位,其半徑約為0.1789nm;非本徵缺陷主要為雜質碳和氧及裂變產物。它們對燃料堆內行為的影響取決於是否能固溶,這與雜質原子的直徑有關。Xe和Kr是最重要的裂變產物,Xe、Kr、Cs都不能進入分子空位,Ba和Sr會形成獨立的固相。
2) 力學性質。UC和MC(M=U0.8,Pu0.2)的室溫絕熱彈性模量(E)和泊松比(ν)與孔隙度(P)的關係如下表所示。
多晶UC和MC的室溫彈性模量(E)和泊松比(ν)與孔隙度(P)的關係
碳化物
E/GPa
ν
UC
224.9(1-2.30P)
0.288(1-0.99P)
(U0.8,Pu0.2)C0.98
202.3(1-1.54P)
0.290(1-0.21P)
3)碳化物燃料的堆內行為。在反應堆內使用時,由於易裂變核素的消耗和裂變產物的積累,碳化物燃料的成分發生變化。生成的裂變產物在晶格內滯留、遷移、俘獲空位和氣孔。氣態和貴金屬等裂變產物幾乎不溶於燃料,成為氣泡或析出物,使燃料組織發生變化,引起燃料的腫脹和裂變氣體釋放。但因碳化物的熱導率高,燃料橫截面上的溫度梯度較平坦,故裂變產物和鈽的偏析不會太大。
輻照腫脹。在溫度(550~1400℃)範圍內,由固態裂變產物和穩定的氣態及可揮發性三種裂變產物所造成的體積腫脹為(1.1%~1.3%)/%(原子分數)燃耗,該值大於氧化物燃料。
②裂變氣體釋放。低溫(<800℃)時,裂變氣體釋放率小於0.5%;在溫度等於Tm/2時,釋放率與腫脹同時開始增長,黨溫度上升到1500℃時,最大釋放率可達到20%;溫度接近1700℃時,由於裂變氣泡連通,裂變氣體幾乎全部釋放。
在高燃耗下,由於裂變氣體濃度增高,釋放率明顯增加,黨燃耗為12%~13%(原子分數)時,即使在低溫(1000℃)區,裂變氣體釋放率也可達到28%~30%。
③燃料棒堆內行為。對Na結合的燃料棒,在不同密度(88%~99%T.D.)MC燃料的輻照試驗中未觀察到明顯的性能差異。對於He結合的MC燃料棒,低、中密度(77%~91%T.D.)的比高密度的有更低的磨損率,但裂變氣體釋放較多。

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