在1910年,克勞利遇到德國Ordo Templi Orientis(O.T.O.)組織的領袖希歐多爾˙瑞斯(Theodore Reuss)這個團體隸屬於共濟會,並聲稱他們發現實踐魔術的最高秘密,但是只有他們的高級幹部才能獲知這個秘密。所以克勞利就(呆呆的?)加入了O.T.O.並於1921年成為其領袖之一,同時出版了他的作品『吸毒惡魔的日記』(Diary of a Drug Fiend)。
他於1915年至1919年住在美國,並於1920年在他的西西里島別墅建立了一間傳撥他思想的修道院。1929年,他與他的第二任妻子瑪莉亞˙特麗莎(Maria Teresa de Miramar)在夏威夷結婚,並同時出版了一本重要的魔術巨著『魔術理論與實行』(Magick in Theory and Practic)。
克勞利最後死於1947年12月1日。
克勞利對世人的一項貢獻是它設計的塔羅牌--『克勞利˙透特塔羅牌』,在克勞利的教誨下由佛蘿妲˙赫瑞絲夫人繪製(Freda Harris)。克勞利並且於1943年將他對塔羅牌的研究撰寫成『透特之書』(The Book of Thoth)一書,但是克勞利˙透特塔羅牌直至1969年才出版。
Crowley雖然反抗傳統的屬靈教訓而傾向神秘的世界,但真正啟動他朝向陰靈界探索的,卻是在一八九八年之復活節,當他廿二歲的時候讀了一本書《聖所上之密雲》(Carl von Eckartshausen, The Cloud upon the Sanctuary),此書暗示在屬靈界是有一群看不見的弟兄在引導著人類的進化,Crowley深受此群弟兄及其能力吸引,發誓要廁身其中,且要做他們的領袖。他對屬靈界秘術的渴求愈來愈深,終在同年的十一月十八日,加入了倫敦的玄秘團體“金色黎明會”(Golden Dawn)。可惜他加入不久,“金色的黎明”就解體了。Crowley歸咎於其領袖未能與導引人類進化之主宰接頭,他便定意要取其地位而代之,這是他在“金色的黎明”發展出“銀星團”(Order of the Silver Star, 又稱作 Argenteum Astrum)的原因。
此時,Crowley已踏上通往幽冥界的不歸路,他舉行的巫術,以及吸毒和雜交的次數愈來愈頻密。但同一時間,他亦愈發努力寫作,除了許多本關於靈異界的書外,例:The Vision and the Voice, The Book of Thoth),他亦寫小說(The Moonchild),編期刊(The Equinox),和給世界各地的人寫信。