裂變氣體

裂變氣體是指氣態的裂變產物。其中主要包括碘-129、碘-131、碘-133、溴-87、氪-87、氪-88、氙-133、氙-135和氙-138等。

基本介紹

• 中文名：裂變氣體
• 外文名：Fission gas
• 屬性：指氣態的裂變產物
• 主要包括：碘 -129、碘-131、碘-133
• 總濃度：總濃度為187.3uCi/mL

簡介

裂變氣體(fission gas) 由裂變產生的氣態物質。例如¹³³Xe、⁸⁵Kr、¹³¹I等，均具放射性。它們從核反應堆中釋放後，使周圍環境受放射性污染。因此核電站等所釋出的放射性氣體，必須進行處理。有些裂變氣體如⁸⁵Kr可回收後作放射源，套用於氪化技術、測厚等。

裂變核燃料

裂變核燃料(fission nuclear fuel)可以實現自持核裂變鏈式反應的，包含易裂變核素(²³⁵U、²³⁹Pu、²³³U)的核反應堆材料。其中只有²³⁵U是天然的易裂變核素；²³⁹Pu和²³³U則分別由²³⁸U和²³²Th俘獲中子而得。²³⁸U和²³²Th稱為可轉換核素。 鈾是普遍使用的核燃料。天然鈾中只含 0.7%的²³⁵U，其餘為²³⁸U，天然鈾中²³⁵U的濃度正好能使核反應堆實現自持核裂變鏈式反應。因而成為最早使用的核燃料。仍用於生產堆等。但動力堆要求高的功率密度，一般採用²³⁵U含量大於0.7%的濃縮鈾。 這可以通過氣體擴散法或離心法來獲得。 鈽在自然界並不存在，它是人工易裂變材料，在快中子堆中，²³⁹Pu和²³⁸U組合可以實現核燃料增殖。因而成為重點研究的核燃料之一。鈽的熔點很低，金屬鈽的輻照穩定性較差，一般都以氧化物與UO₂混合使用。釷在地殼中的儲量很豐富，它所能提供的能量大約相當於煤、石油和鈾的全部儲量的總和。釷的熔點較高，直至1400℃才發生相變，且相變前後均為各向同性結構，所以它在輻照下的尺寸穩定性比鈾、鈽都要好但金屬釷經輻照後蠕變強度降低很多，故一般以氧化物或碳化物的形式使用。在熱中子反應堆中利用 U-Th循環可得到接近於1的轉換比，從而實現 “近似增殖”。但這種循環比較複雜，燃料後處理比較困難，因此尚未獲得實際套用。 由於不同的堆型其工作溫度、燃耗深度、冷卻劑及包殼材料不同，常常選用不同類型的核燃料。例如：金屬(包括合金)燃料，陶瓷燃料，彌散體燃料和流體(液態)燃料等。 金屬燃料金屬是鈾的最緻密的形態。特別在未能獲得濃縮鈾以前一直被使用。仍被用作生產武器及懷的反應堆燃料並積累了豐富的經驗。但金屬鈾的熔點較低(1130℃)，存在同質異晶轉變，輻照時尺寸不穩定。一方面是核裂變產物使其體積膨脹(稱為腫脹);另一方面加工時形成的織構使鈾棒在輻照時沿軸向伸長(稱為輻照生長)。此時雖然不產生體積變化，但伸長量有時可達原長的4倍。此外，輻照還使金屬鈾的蠕變速度增加50~100倍。以上缺點通過添加某些合金元素可以得到改善，但不如採用陶瓷燃料為佳。

裂變氣體核素γ射線效率刻度中的自吸收校正

用HPGe探測器測定裂變氣體核素⁸⁸Kr、⁸⁷Kr、⁸⁵Kr^m、¹³⁸Xe和¹³⁵Xe等的放射性活度，是一種簡便直接的方法，但這屬於一種相對測量技術，即HPGe探測器需進行探測效率標定。由於上述氣體的活度標準源很難獲取，通常的效率刻度方法是利用已知活度多γ射線核素液體充入源盒中，製備成液體標準源，刻度得到效率曲線，氣體核素各γ射線能量的效率由效率曲線內插得到。但在實際測量中使用的是氣體源或固體源，其內插得到的效率需進行相應的自吸收校正。常規的用外源吸收法確定不同源物質的自吸收校正因子的方法需滿足一定的幾何近似條件，針對氣體核素較難滿足，且實驗工作量很大。以蒙特卡羅方法為基礎，建立相應的計算模型，利用計算效率比值的方法確定上述核素在不同源介質中的自吸收校正因子，並進行實驗驗證。

方法和原理

由於諸多因素影響，蒙特卡羅方法計算HPGe探測器效率與實驗結果只能在5%～10%之內符合，這很難滿足高準確度的測量。但蒙特卡羅計算中相互作用參數和幾何尺寸等對效率相對結果的影響很小，因此，計算效率的相對結果可得到很高的準確度。在效率計算中，液體、固體和氣體源盒的外形尺寸和內部結構完全一致，只是內部源介質存在差異，它們之間效率的差異是由於自吸收效應的差異造成的，由此可利用蒙特卡羅方法分別計算3種源介質對應於HPGe探測器的效率，它們之間的效率比值即為自吸收校正因子。

圖1 穿透法確定自吸收校正因子示意圖

蒙特卡羅計算模型的可靠性需用實驗的方法進行驗證。實驗方法是通過外源穿透法來確定自吸收效應校正因子，即用多γ射線近似點源置於源盒頂部(圖1)，用HPGe探測器分別測量不同源介質的γ能譜，由3種源介質源盒測量的γ譜中γ射線峰計數率的比值T(穿透率)，則可得到各能量γ射線的自吸收校正因子，為：

從圖1給出的實驗布局可看出，源盒至探測器距離d(250 mm)遠大於源盒的厚度￡(19 mm)和直徑R(64mm)，這就保證滿足了用外源法計算3種源盒的自吸收校正因子的幾何近似條件。

總結

通過實驗驗證，利用蒙特卡羅方法計算HPGe探測器效率的比值，從而確定不同源介質的自吸收校正因子的方法是可行的，且對中、高能γ射線，計算結果與實驗結果在1%範圍內符合，這說明用蒙特卡羅方法確定的裂變氣體核素各γ射線的自吸收校正因子是可靠的，計算得到的自吸收校正因子是裂變氣體核素各γ射線HPGe探測效率準確刻度的數據基礎。在今後的工作中，可通過完善計算模型，即增加源架和禁止體等的描述，來進一步提高對於低能γ射線自吸收校正因子的計算準確度。

核燃料裂變氣體輻照腫脹的相場模擬與分析

在反應堆中，核燃料元件處於苛刻的工作環境之中，在堆內運行過程中產生複雜的輻照-熱力耦合行為。燃耗初期，核燃料產生裂變熱，導致燃料元件內部出現比較大的溫度變化，從而產生熱應力；隨著燃耗的發展，燃料元件內產生固體和氣體裂變產物，它們的體積大於裂變之前的物質的體積，燃料元件的體積隨著燃耗發展而增大，稱為輻照腫脹。核燃料的輻照腫脹導致燃料芯塊與包殼相互作用，引起包殼管的徑向變形和橫向拉伸，造成包殼管破損，嚴重威脅反應堆的安全運行。固體裂變產物所致腫脹性質較為簡單，隨燃耗線性增加；氣體裂變產物行為較為複雜，對此方面的研究一直在不斷深入。

對氣體裂變產物致輻照腫脹的研究主要是通過輻照試驗展開的，但是其周期長、成本高，而且無法線上觀測。結合輻照實驗結果，建立相應的理論模型和數值模擬方法，對燃料氣體輻照腫脹就行預測和分析成為重要的研究手段。對於UO₂核燃料， Booth在1958年提出了等效球模型，並用於 UO₂中裂變氣體的釋放計算。2005年， Spino等建立了考慮氣泡形核的裂變氣體擴散和腫脹理論模型。2012年，崔羿等提出了考慮晶界重溶和靜水壓力的解析解。這些研究成果已經可以很好的預測核燃料輻照腫脹，但是這些模型均是將晶內氣泡進行平均化處理，無法很好的研究氣泡的位置和形貌，不能很好的理解氣體輻照腫脹行為。相場法很好的解決了這一問題。

相場法(PFM)是以 Ginzburg-Landau 自由能理論為基礎，用微分方程來展現有序化勢和熱力學驅動的綜合作用的一種方法，是在介觀尺度研究材料相態穩定和微結構演化的有效數值模擬方法。相場法已經成功套用於材料凝固、沉澱析出、鐵電材料演化、馬氏體相變、位錯動力學、電化學過程等多個領域，得到一致肯定。含有修正 C-H 方程的相場模型開始被用於研究核燃料輻照腫脹問題。Hu等採用修正的 C-H 方程研究了輻照致空位積累、形核、長大的過程。Millett等採用修正的C-H 方程和 A-C 方程研究了空洞和氣泡的微結構演化。