1965 年，他為剛出道不久的 France Gall 寫的〈Poupee de cire, poupee de son〉，使 18 歲的她贏得世界最多國家、最多人看的歌唱比賽 Eurovision Song Contest 的冠軍﹝不過她是代表盧森堡出賽﹞。這首歌上市後紅遍全球，在瑞典、挪威、丹麥、西班牙、德國等國登上排行榜冠軍。1996 年 Heavenly 在《Operation Heavenly》翻唱過的〈Nous ne somme pas des anges〉也是他為她打造的許多名曲之一，只是他們這么成功的合作關係並沒有維持很久。
這時候，他的舊識碧姬·芭鐸與他重新開始交往。她啟發了他開始以露骨的方式歌頌情色和(英美的)次流行文化，兩人超友誼的親蜜關係只維持三個多月，但在 1967 ~ 68 年之交，他為她一股腦作出〈Harley Davidson〉、〈Comic Strip〉、〈Bonnie & Clyde〉、〈Ford Mustang〉等多首著名的代表作，但其中最出名的，是一首未發表的〈Je t\''\''aime, moi non plus〉，因為歌詞太過大膽了，碧姬要求不要出版，並結束了兩人的合作關係和戀情。
這時候，他又找到新歡 ── 在安東尼奧尼的經典名片《春光乍現》(The Blow-Up) 里一脫成名的英國女星簡·伯金 。1968 年，時年22，產後的她剛和丈夫 John Barry﹝以 007 電影系列、《獅子與我》等著稱的配樂大師﹞分手，到法國為一部電影試鏡，沒想到不會法語、音感和嗓子都不太好的她，因此結識為那部電影作配樂的他，成為他第三任老婆﹝1968-1980；他來年再娶小他 31 歲的影歌星 Bambou，她則與名導 Jacques Doillon 同居生子，但兩人維持終身的友好關係)、育有一女﹝1971 年，Charlotte Gainsbourg，演過《靈魂的重量 21 Grams》、 我老婆是大明星 My Wife Is an Actress》、老媽編的《功夫大師 Kung Fu Master》和老爸編導的《Charlotte Forever》等電影﹞，還成為法國有史以來最受歡迎的外國女歌手兼演員。
1976年，《Je t\''\''aime moi non plus》成為他初執導演筒的作品，講述的是一段怪異的短暫戀情，風格堪稱驚世駭俗。尚未成為大牌的傑哈德巴迪厄還在裡頭客串。評價雖然不高，但卻日漸成為cult 級的傳奇片。
從 50 年代末期的香頌/爵士、60 年代初的非洲/加勒比海風、60 年代中晚期的情色/次文化，到了 70 年代初期，他開始作比較概念化的搖滾專輯。1971 年，他以《一樹梨花壓海棠》(Lolita) 為軸心，將簡·伯金轉化為主角的《Histoire de Melody Nelson》，成為公認他最具代表性的專輯，直到現在，Air、Beck、David Holmes 等的風格，都明顯受其影響。1975 年，以納粹歷史為中心的概念專輯《Rock Around the Bunker》﹝他的父母是俄羅斯革命後逃難到巴黎定居的猶太人，身為在法國的外來猶太人，他在納粹興起時期曾親身遭受諸多迫Hai﹞，也引起不少爭議。
接下來，他成為把雷鬼音樂引進法國的重要先鋒，甚至親身跑去牙買加、巴哈馬，找來包括幫 Bob Marley、Peter Tosh 伴奏的一群頂尖樂手 Sly & Robbie、Bob Marley 的老婆 Rita Marley 領軍的 Bob Marley 合音天使 I Threes 等﹞合作，錄製叫好又叫座的《Aux armes et caetera》﹝他第一張登上法國流行榜冠軍的專輯，銷量破百萬張；Sly Dunbar 曾譽為「非牙買加人做的最好的雷鬼專輯」﹞和《Mauvaises nouvelles des etoiles》兩張專輯。
80 年代中期，他又為了玩新浪潮放克音樂，轉往美國錄製他最後的兩張專輯《Love on the Beat》和《You\''\''re Under Arrest》。一樣還是爭議不斷。
